石墨烯因為其獨特的物理性質，在多種電子學和光電子學器材應用研討中被寄予厚望；石墨烯多層堆垛形成的薄膜具有極高面內熱導率，已被應用于華為手機等電子產品的關鍵散熱部件。深入了解光激起熱電子的弛豫動力學進程，并建立弛豫進程和聲子形式之間的聯系，對設計石墨烯基光電子器材及了解石墨烯中聲子行為至關重要。
　　一般以為，石墨烯中的熱電子弛豫進程包括電子-電子、電子-聲子散射等主導的飛秒至皮秒不同時間尺度的超快動力學。關于雙層石墨烯，其層間庫倫作用可對電子結構和聲子譜發生重要影響，因此也將深度介入熱電子的冷卻進程。然而，因為層間相互作用的調控存在困難，雙層石墨烯層間相互作用關于熱電子馳豫進程的研討目前尚未見報道。
　　中國科學技術大學朱彥武研討組與中科院合肥物質科學研討院蘇付海課題組協作，使用金剛石對頂砧（DAC）對雙層石墨烯（BLG）施加壓力調控其層間相互作用強度，使得熱電子弛豫動力學進程明顯加速，這是一種層間聲子形式主導的載流子弛豫新通道，如上圖所示。該作業宣布在國際物理學聞名期刊Physical Review Letters上。
　　如上圖a所示，該作業利用近紅外光泵浦-探測光譜（OPPS）對BLG的光生電子弛豫進程進行研討，并使用DAC對BLG施加壓力。經過對OPPS的弛豫曲線進行雙指數擬合，咱們發現隨著壓力的升高，慢進程的時間常數（t2）明顯縮短，而快進程的時間常數（t1）基本堅持不變，如上圖c。基于密度泛函理論（DFT）的第一性原理計算也標明，隨著壓力的升高，BLG的最高價帶和最低導帶仍然堅持挨近零帶隙的拋物線形狀，可是次高價帶和次低導帶在狄拉克點卻有明顯的分離傾向，如上圖d和e所示。

　　進一步使用第一性原理分子動力學（AIMD）結合非絕熱分子動力學（NAMD）對晶格振蕩動力學進程進行研討發現，低頻率、對壓力響應較為靈敏的層間剪切形式和呼吸形式聲子可以在面內聲子的協助下供給快速的電子弛豫通道，并得到了高壓拉曼試驗數據的驗證。本作業提醒了一種由層間相互作用主導的、可經過外部壓力調制的熱電子弛豫通道，為石墨烯基光電子器材設計和層間聲子行為了解供給了新的視角。

　　該作業得到國家重點研發方案（2020YFA0711502）、國家自然科學基金、合肥物質科學中心的經費支持。感謝協作者新加坡國立大學/曼徹斯特大學N S Novoselov教授、中科院半導體所譚平恒研討員、常州第六元素資料科技股份有限公司瞿研博士、中國科學技術大學趙瑾教授等團隊的輔導與協助，感謝韓國蔚山科技大學R S Ruoff教授研討組供給石墨烯樣品。

文章來源：中國科學技術大學